發(fā)布時間：2025-03-19 05:33

　　金屬有機骨架（MOFs）是金屬離子與有機配體通過配位鍵自組裝形成的具有三維結晶性多孔材料。MOFs材料擁有可控的孔結構和晶型,以及低密度、大比表面積等優(yōu)點,已被廣泛應用于催化、膜分離、藥物傳輸、氣體吸附、生物醫(yī)藥和化學傳感等領域。近年來,許多研究將MOFs材料作為多孔載體或包封殼層與金屬納米粒子（MNPs）集成構筑復合催化材料。MOFs與MNPs的集成不僅可以保留單個組分的性質,而且其界面效應可產(chǎn)生新的協(xié)同效應,從而提高復合材料的催化性能。然而大部分MOFs與MNPs之間缺乏強強化學相互作用,無法發(fā)揮出各組分的協(xié)同作用,從而制約了MNP/MOF復合材料的催化性能。針對該問題,本論文基于鑭系元素（Ln）的Ln-MOFs為基底,構筑一系列MNP/Ln-MOF復合材料。Ln-MOFs具備稀土金屬優(yōu)異的物理和化學性能,且具有催化活性的配位不飽和金屬中心,在催化領域受到廣泛關注。因此,本課題以CO催化氧化為模型,系統(tǒng)考察了復合催化劑對CO催化氧化的影響,并對CO催化氧化機理進行初步探索。主要研究內容如下:（1）基于相同的均苯三酸配體和Ln金屬中心,通過控制反應溶劑,制備了兩種拓撲結構的Ce-BTC...

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

流程圖3.1實驗流程圖為Ce-BTC,Pt/Ce BTC和Pt/Ce O2復合催化劑的制備,并顯示了單斜Ce-BTC(左)和四方Ce-BTC(右)的球棒模型,其中藍色,紅色和灰色的球形分別代表Ce,O和C原子。

在此,本章合成了一系列不同尺寸、不同晶體結構的Ce-MOF納米棒,并將其作為負載PtNP的載體材料。結果表明,合成工藝對Ce-MOF物理化學性質和負載PtNP的粒徑有很大影響。兩種MOFs異構體是由四方或單斜結構組成的。如實驗流程圖3.1所示,固體前驅體Pt/Ce-MOF經(jīng)煅....

圖3.1 在不同合成條件下制備的三種不同的Ce-BTC的（a）XRD圖譜和（b）N2物理吸脫附等溫線圖。

如圖3.1b所示,四方晶型的MOFs（包括CeBTC-1和CeBTC-2）N2吸附-解吸等溫線顯示出I型等溫線的特征,表明存在微孔,而單斜晶型的MOF（CeBTC-3）顯示出具有小滯后性的Ⅳ型等溫線,由于毛細管凝結和不存在微孔而形成環(huán)狀。計算得出CeBTC-1的BET表面積（SB....

圖3.2 （a）四方晶型的Ce-BTC的模型圖（b）0.3 g四方晶型和單斜晶型的Ce-BTC的堆積密度對比圖。

此外,通過數(shù)字照片中堆積密度的差異可以很清楚的看到四方晶型的Ce-BTC比單斜晶型的Ce-BTC擁有更多的孔道。如圖3.2b中所示,等質量的四方Ce-BTC的堆積密度遠遠大于單斜晶型的Ce-BTC。如圖3.3a所示,通過把樣品Ce-BTC-1放在一定體積的甲醇溶液中6h進行樣品的....

圖3.3 （a）Ce-BTC活化前后的N2物理吸脫附等溫線圖和（b）CeBTC-（1-3）TGA譜圖

圖3.3b顯示了CeBTC-（1-3）樣品的TGA曲線,觀察發(fā)現(xiàn)在30至180oC的溫度范圍內,樣品質量減少了20wt％,這是因為表面吸附的水分子和配位的DMF溶劑被蒸發(fā)掉。此外,發(fā)現(xiàn)CeBTC-1骨架的完全分解溫度為437oC,高于CeBTC-3的385oC,表明四方晶型的Ce....

本文編號：4036743