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  本文關鍵詞：炭基固體酸催化劑的制備及其對酯化反應的應用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《西北農林科技大學》 2012年

炭基固體酸催化劑的制備及其對酯化反應的應用研究

張文娟  

【摘要】：酸催化反應是現(xiàn)代化學工業(yè)中的重要反應類型之一，均相酸催化劑的優(yōu)點是成本低、酸性強、催化效率高，但易造成設備腐蝕，催化劑與反應體系難以分離，大量廢液排放引起環(huán)境污染等缺點。在當前倡導綠色化學和可持續(xù)發(fā)展的大背景下，以環(huán)境友好的固體酸催化劑代替液體酸是大勢所趨，炭載磺酸型固體酸催化劑成為的目前酸催化反應的研究熱點。為了進一步提高炭催化劑的催化性能，了解不同來源炭催化劑對不同酯化反應的催化活性。本文以椰殼、木粉和煤三種商品活性炭為原料，通過重氮鹽還原法制備炭催化劑，采用比表面積儀和反滴定法測定炭催化劑的理化性質，并以油酸的酯化反應為模型以篩選催化性能較好的炭催化劑，然后將其用于脂肪酸和芳香酸的酯化反應中，通過考察反應的酯化率來評價該固體酸催化劑的催化活性，并與商品催化劑Amberlyst-15、Nafion NR50、Nafion SAC-13和濃硫酸作對照。為進一步提高固體酸催化劑的催化性能，我們以廢棄物松木粉為原料，經過炭化和活化處理自制活性炭，再通過重氮鹽還原反應制備出炭催化劑，然后將其用于乙酸的酯化反應，并與固體酸催化劑Amberlyst-15、Nafion SAC-13和Nafion NR50做比較，考察其催化性能。研究結果如下： （1）活性炭原料對炭催化劑理化性質和催化活性具有顯著的影響，煤基活性炭制備的催化劑（AC-SO_3H）的磺酸基密度最高，達到0.64mmol·g~-1，其催化活性也最好，可以使油酸與乙醇的酯化在反應溫度80°C，反應時間6h的條件下，酯化率達到69.70%。 （2）AC-SO3H催化劑的磺酸基密度隨著使用次數(shù)的增加有所下降，可以穩(wěn)定重復使用三次。 （3）在直鏈脂肪酸與乙醇的酯化反應中，反應10h，AC-SO3H對于正癸酸酯化反應的酯化率為49.20%，十四酸的酯化反應的酯化率為74.83%；油酸的酯化反應的酯化率為58.31%，均高于Amberlyst-15，Nafion SAC-13和Nafion NR50。說明與現(xiàn)有的商品固體酸催化劑相比，AC-SO3H催化劑對于較長碳鏈的脂肪酸的酯化反應具有明顯的優(yōu)勢。 （4）將AC-SO_3H催化劑用于芳香酸與乙醇的酯化反應，結果表明，對于苯甲酸的酯化反應時，10h酯化率為19.37%，遠低于濃硫酸的10h酯化率（82.12%）。對于苯乙酸和3-苯丙酸的酯化反應，10h酯化率分別為89.42%和91.33%，略低于濃硫酸的催化效果。結果表明，隨著苯環(huán)上炭鏈長度的增加，AC-SO_3H催化劑的催化效果增強。 （5）以農林廢棄物松木粉為原料，經過炭化和活化處理制備活性炭，最佳的ZnCl_2質量分數(shù)為60%，炭化溫度為500°C；再通過苯磺酸重氮鹽還原反應制備出的炭催化劑，，其比表面積可達到1364m~2·g~-1，磺酸基密度為1.36mmol·g~-1。在乙酸的酯化反應中，在反應溫度80°C時，反應10h，炭催化劑催化乙酸的轉化率為78.50%，這一結果僅次于Amberlyst-15，高于Nafion NR50和Nafion SAC-13。結果表明，自制的炭催化劑的性能完全可以與現(xiàn)有的商品催化劑競爭，表現(xiàn)出了很好的優(yōu)越性。

【關鍵詞】：
【學位授予單位】：西北農林科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2012
【分類號】：O643.32
【目錄】：

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本文編號：204005