煤、石油等傳統(tǒng)化石燃料的大量使用導致大氣中CO₂排放量增加,造成了溫室效應(yīng)等一系列生態(tài)、環(huán)境問題,控制CO₂的排放,降低其濃度水平已成為全球性的戰(zhàn)略目標。CO₂作為最廉價的C1資源具有制備高附加值化學品、緩解能源危機的巨大潛能,“甲醇經(jīng)濟”的提出,明確了甲醇作為一種可行性替代品是緩解資源短缺現(xiàn)狀的有效原料。CO₂加氫制甲醇被認為是一種可循環(huán)的資源利用方法,具有極高的應(yīng)用前景。極端惰性使得CO₂的活化需要嚴苛的反應(yīng)條件,這也是目前諸多科學家面臨的普遍問題,高活性催化劑能幫助降低反應(yīng)勢壘,使反應(yīng)在相對溫和條件下發(fā)生。本文主要研究納米多孔金屬在溫和條件下的反應(yīng)性能,并對改性后催化劑性能提升的原因、可能的催化反應(yīng)機理進行探究,具體內(nèi)容如下:作為對比研究,通過機械合金化和去合金化過程制備了納米多孔鈷(NP-Co)催化劑,使用金屬鹽NH₄VO₃、K₂Cr₂O₇、MoO_4<...

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【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖1.1CO2熱催化加氫產(chǎn)物圖[14]

CO2加氫制備不同碳氫化合物有不同的反應(yīng)路徑。甲醇、甲酸的制備與CO、甲烷等小分子的生成是平行反應(yīng),均是通過CO2分子與氫氣的直接轉(zhuǎn)化實現(xiàn)的;烴類產(chǎn)物的制備通常以合成氣為原料經(jīng)過F-T合成進行制備,或者通過甲醇的間接轉(zhuǎn)化得到烯烴,CO2加氫制備甲醇和甲醇轉(zhuǎn)化兩個反應(yīng)相結(jié)合就可以制....

圖1.2光催化還原CO2歷年發(fā)表文獻數(shù)目[19]

在CO2的多種轉(zhuǎn)化途徑中,光催化轉(zhuǎn)化是最為便捷環(huán)保的方法,太陽能是整個地球長期以來賴以生存的主要能量來源,將CO2以光催化的方式進行利用,即人工的將CO2光催化還原為有機物,是一種對人類發(fā)展具有重要意義的研究方式[18]。CO2光催化技術(shù)其實是利用光觸媒材料產(chǎn)生光生電子,并將其用....

圖1.3金屬催化劑電化學還原CO2反應(yīng)機理[26]

常用的用于甲酸制備的金屬催化劑包括Sn、Pb、Hg、In等,在電催化還原CO2制備甲酸時,先是一個電子轉(zhuǎn)移到CO2分子上形成*CO2?-,然后由于弱相互作用被吸附在催化劑的表面,由于電子轉(zhuǎn)移步驟需要很大的活化能,因而被認為是CO2RR向HCOO-轉(zhuǎn)變的速率決定步驟[27]。隨后,....

圖2.1納米多孔鈷制備工藝流程圖

納米多孔催化劑的改性處理在合金粉的去合金化過程中進行:分別稱取2.12mmol的NH4VO3、K2Cr2O7、MoO4(NH4)2、KMnO4、Ce(NO3)3、Na2O4W等改性金屬鹽,并將其溶解在NaOH溶液中。去合金化過程與上述一致,利用改性金屬離子在腐蝕合金過程的擴散、....

本文編號：3997958