石墨炔是具有我國(guó)自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的新材料,我國(guó)科學(xué)家一直在國(guó)際上引領(lǐng)了該領(lǐng)域研究和發(fā)展。石墨炔sp²和sp雜化的二維全碳網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、豐富的碳化學(xué)鍵、天然帶隙、天然孔洞結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性以及可在任意材料表明低溫可控生長(zhǎng)等諸多獨(dú)特性質(zhì),在生長(zhǎng)性能調(diào)控等方面展現(xiàn)了巨大優(yōu)勢(shì)。自2010年被中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所李玉良院士首次成功合成以來,石墨炔便在催化、能源、電子等許多領(lǐng)域展現(xiàn)了巨大的應(yīng)用潛力和廣泛的應(yīng)用前景。本論文圍繞石墨炔,通過可控取代修飾的方法,制備了氟取代石墨炔,實(shí)現(xiàn)了對(duì)石墨炔結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)調(diào)控,引入了新的催化活性中心,解決了傳統(tǒng)無金屬催化劑催化選擇性差、活性低、穩(wěn)定性差等問題。并將所制得的催化材料成功應(yīng)用于全解水反應(yīng)和常溫常壓下合成氨反應(yīng),催化劑表現(xiàn)出高反應(yīng)選擇性、高催化活性以及高穩(wěn)定性,同時(shí)結(jié)合理論計(jì)算,深入的研究了反應(yīng)的催化機(jī)理。本論文主要包括以下幾個(gè)部分:第一章,概述了石墨炔的發(fā)展歷史。從石墨炔獨(dú)特的電子和化學(xué)結(jié)構(gòu)出發(fā),闡述了石墨炔基本性質(zhì),介紹了石墨炔合成和功能化修飾方法,重點(diǎn)概述了石墨炔在催化、能量轉(zhuǎn)換與存儲(chǔ)等方面所取得的重要研究成果,展示了石墨炔的廣泛應(yīng)...

【文章頁(yè)數(shù)】：80 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1-2.不同種類單層石墨炔的結(jié)構(gòu)圖。

如圖1-2所示,石墨炔是由sp-和sp2-雜化的碳原子組成的一種新的2D碳同素異形體,在石墨炔的基本結(jié)構(gòu)單元中含有18個(gè)C原子,包括具有sp2雜化的六邊形環(huán)中的6個(gè)C原子和具有sp雜化的線性炔鏈中的12個(gè)C原子[14]。富炔的結(jié)構(gòu)使其具有優(yōu)異的物理性質(zhì)和化學(xué)穩(wěn)定性的同時(shí),還具有了....

圖1-3扣除背景前(a)和扣除背景后(b)的GDY的紫外-可見-近紅外光譜。

1.2.4石墨炔的光學(xué)性質(zhì)Lu等[19,20]人計(jì)算并測(cè)量了GDY的光吸收光譜。將根據(jù)Li方法生長(zhǎng)的GDY轉(zhuǎn)移到石英玻璃基板上,以測(cè)量紫外可見近紅外(UV-vis-NIR)光譜。GDY膜的典型吸收光譜如圖1-2a(藍(lán)線)所示,其中紅線為背景。減去背景后,GDY膜在近紅外至紫外....

圖1-4(a)GDY拉曼光譜(b)強(qiáng)拉曼激活模式的原子震動(dòng)

Liu和Zhang等[21]使用群論和第一性原理計(jì)算研究了GDY的拉曼光譜。與GR相比,GDY由于在原始單元中存在炔鍵和更多原子,因此表現(xiàn)出其他復(fù)雜的振動(dòng)模式。如圖1-4所示,GDY共有六種振動(dòng)模式,對(duì)應(yīng)于拉曼光譜中的六個(gè)峰。兩個(gè)典型的拉曼峰Y和Y0分別來自炔烴三鍵的同步和異相拉....

圖1-5、相對(duì)于GR(E=0)計(jì)算不同石墨炔的能量。

石墨炔中sp-和sp2-雜化碳原子的不同排列規(guī)則決定了它們的不同結(jié)構(gòu)特征。例如,不同種類的單層石墨炔具有不同的晶體結(jié)構(gòu)和對(duì)稱性。大多數(shù)石墨炔具有像GR一樣的六邊形對(duì)稱性,除了具有矩形對(duì)稱性的6,6,12-石墨炔,其具有面內(nèi)各向異性的矩形形狀。很明顯,α-石墨炔含量最高。對(duì)于β-,....

本文編號(hào)：4054218