選擇氧化有機(jī)胺合成肟或亞胺是化學(xué)工業(yè)上非常重要的反應(yīng),在藥物、農(nóng)藥以及高分子材料的生產(chǎn)過(guò)程中都起著舉足輕重的作用。目前傳統(tǒng)的合成路線存在金屬催化劑成本高、反應(yīng)條件苛刻、氧原子利用率低以及對(duì)環(huán)境不友好等缺點(diǎn)。因此,研究開(kāi)發(fā)經(jīng)濟(jì)高效的無(wú)金屬催化劑及綠色環(huán)保的氧化劑組成的催化體系具有重要的理論意義和應(yīng)用前景。生物質(zhì)水熱炭具有原材料來(lái)源廣泛、生產(chǎn)成本低、可大面積推廣等顯著優(yōu)點(diǎn),作為近幾年來(lái)新興的一種綠色催化材料引起廣泛學(xué)者的關(guān)注,但用在有機(jī)胺類(lèi)物質(zhì)選擇氧化到肟或偶聯(lián)合成亞胺的反應(yīng)中還鮮見(jiàn)報(bào)道。本論文主要從以下兩個(gè)方面對(duì)生物質(zhì)水熱炭材料作為催化劑的應(yīng)用進(jìn)行研究:(1)以葡萄糖為原料、丙烯酸為共聚單體,通過(guò)低溫水熱和高溫焙燒制備出表面富含羧基、羥基的多孔炭球(HTC),并利用FT-IR、Raman、XRD、SEM、XPS和氮?dú)馕摳降缺碚骷夹g(shù)對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)與理化性質(zhì)進(jìn)行研究。以環(huán)己胺為模型底物,探討其催化環(huán)己胺氧化合成環(huán)己酮肟的催化性能,結(jié)果表明HTC表現(xiàn)出的催化活性和環(huán)己酮肟的選擇性明顯高于所測(cè)試的商業(yè)活性炭及制備的C3N4。還發(fā)現(xiàn)在HTC制備過(guò)程中加入丙烯酸,能提高其催化活性和環(huán)己酮肟的選擇性,當(dāng)...

【文章頁(yè)數(shù)】：84 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1. 生物質(zhì)水熱炭
        1.1.1. 生物質(zhì)的定義
        1.1.2. 生物質(zhì)水熱炭的研究概述
        1.1.3. 生物質(zhì)水熱炭催化劑的應(yīng)用
    1.2. 環(huán)己胺氧化的研究概況
        1.2.1. 雙氧水氧化法
        1.2.2. 分子氧氧化法
    1.3. 芐胺氧化的研究概況
    1.4. 研究目的及主要內(nèi)容
第二章 葡萄糖基水熱炭催化環(huán)己胺選擇氧化制備環(huán)己酮肟的研究
    2.1. 前言
    2.2. 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1. 儀器與試劑
        2.2.2. 催化劑的制備
        2.2.3. 環(huán)己胺的選擇氧化反應(yīng)
        2.2.4. 反應(yīng)產(chǎn)物的分析方法
        2.2.5. 催化劑的表征手段
    2.3. 結(jié)果與討論
        2.3.1. 催化劑活性比較
        2.3.2. 反應(yīng)溶劑的篩選
        2.3.3. 焙燒溫度對(duì)催化劑性能的影響
        2.3.4. 催化劑用量對(duì)環(huán)己胺氧化反應(yīng)的影響
        2.3.5. 氧化劑用量對(duì)環(huán)己胺氧化反應(yīng)的影響
        2.3.6. 反應(yīng)溫度對(duì)環(huán)己胺氧化反應(yīng)的影響
        2.3.7. 反應(yīng)時(shí)間對(duì)環(huán)己胺氧化反應(yīng)的影響
        2.3.8. 催化劑的循環(huán)利用
        2.3.9. 不同有機(jī)胺的氧化反應(yīng)
        2.3.10. 催化劑活性位點(diǎn)的探究
    2.4. 催化劑表征結(jié)果分析
        2.4.1. 紅外光譜分析
        2.4.2. 拉曼光譜分析
        2.4.3. X射線衍射分析
        2.4.4. X射線光電子能譜分析
        2.4.5. 掃描電子顯微鏡分析
        2.4.6. 氮?dú)馕摳椒治?br>    2.5. 本章小結(jié)
第三章 楓木基水熱炭催化芐胺選擇氧化制備亞胺的研究
    3.1. 前言
    3.2. 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1. 儀器與試劑
        3.2.2. 催化劑的制備
        3.2.3. 芐胺的氧化偶聯(lián)反應(yīng)
        3.2.4. 反應(yīng)產(chǎn)物的分析方法
        3.2.5. 催化劑的表征手段
        3.2.6. DFT理論計(jì)算
    3.3. 結(jié)果與討論
        3.3.1. 催化劑活性比較
        3.3.2. 反應(yīng)溶劑的篩選
        3.3.3. 水熱溫度對(duì)催化劑性能的影響
        3.3.4. 焙燒溫度對(duì)催化劑性能的影響
        3.3.5. 氧氣壓力對(duì)芐胺氧化反應(yīng)的影響
        3.3.6. 催化劑用量對(duì)芐胺氧化反應(yīng)的影響
        3.3.7. 催化劑的循環(huán)利用
        3.3.8. 芐胺類(lèi)衍生化合物的氧化偶聯(lián)反應(yīng)
        3.3.9. 不對(duì)稱亞胺的合成
        3.3.10. 催化劑活性位點(diǎn)的探究
    3.4. 催化劑表征結(jié)果分析
        3.4.1. 紅外光譜分析
        3.4.2. X射線衍射分析
        3.4.3. X射線光電子能譜分析
        3.4.4. 透射電子顯微鏡分析
        3.4.5. 氮?dú)馕摳椒治?br>        3.4.6. 與催化活性位點(diǎn)有關(guān)的反應(yīng)機(jī)理
    3.5. 本章小結(jié)
第四章 結(jié)論與展望
    4.1. 結(jié)論
    4.2. 展望
參考文獻(xiàn)
研究生期間發(fā)表的論文
致謝



本文編號(hào)：4044437