氫鍵催化是有機(jī)小分子催化中的一種重要的催化模式。基于氫鍵催化概念,眾多的有機(jī)小分子氫鍵催化劑被合成并應(yīng)用到諸多不對(duì)稱催化反應(yīng)中。然而,與共價(jià)催化模式(例如烯胺催化、亞胺催化等)相比,氫鍵催化過(guò)程更易受熱力學(xué)影響,對(duì)于決定產(chǎn)物對(duì)映選擇性的關(guān)鍵中間體和過(guò)渡態(tài),動(dòng)力學(xué)控制不足。為了解決這個(gè)問(wèn)題,有機(jī)化學(xué)家仿照酶催化,發(fā)展了多氫鍵小分子催化劑�？梢栽诖呋瘎┖偷孜镏�間、或者底物與底物之間產(chǎn)生三個(gè)以上的氫鍵作用力,更好地控制反應(yīng)中間體和過(guò)渡態(tài)的空間構(gòu)型,保證反應(yīng)的立體選擇性。本論文在我們提出的多氫鍵協(xié)同催化的基礎(chǔ)上,重點(diǎn)針對(duì)分子內(nèi)氫鍵協(xié)同催化進(jìn)行深入的研究。第一章:本章是關(guān)于氫鍵催化研究的背景綜述。首先介紹了幾種常見(jiàn)的有機(jī)小分子催化模式。然后分別以硫脲衍生的氫鍵催化劑與磷酸衍生的氫鍵催化劑為對(duì)象,介紹了這兩種最有代表性的氫鍵催化劑的發(fā)展。接著以雙功能氫鍵催化為主線介紹了近年來(lái)發(fā)展的一些雙功能氫鍵催化劑。最后是關(guān)于多氫鍵催化的介紹。第二章:本章首先簡(jiǎn)單介紹了小分子催化在復(fù)雜產(chǎn)物多樣性合成中的應(yīng)用。然后介紹了2014年我們小組發(fā)展的分子內(nèi)氫鍵協(xié)同催化以及該策略的最新研究進(jìn)展。接著介紹了環(huán)丙烯酮化合物在過(guò)...

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

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中文摘要
Abstract
第一章 有機(jī)小分子氫鍵催化與多氫鍵催化
    1.1 簡(jiǎn)介
    1.2 有機(jī)小分子催化的興起與幾種基本的催化模式
    1.3 有機(jī)小分子氫鍵催化劑催化的不對(duì)稱反應(yīng)
    1.4 有機(jī)小分子多氫鍵催化的不對(duì)稱反應(yīng)
    1.5 結(jié)論與展望
    參考文獻(xiàn)
第二章 多氫鍵催化：區(qū)域選擇性可控的不對(duì)稱串聯(lián)反應(yīng)
    2.1 研究背景
        2.1.1 小分子催化反應(yīng)產(chǎn)物多樣性研究進(jìn)展
        2.1.2 o-hydroxyaromaticaldimine化合物最新研究進(jìn)展
        2.1.3 環(huán)丙烯酮化合物最新研究進(jìn)展
    2.2 結(jié)果與討論
        2.2.1 反應(yīng)設(shè)計(jì)
        2.2.2 反應(yīng)條件優(yōu)化
        2.2.3 反應(yīng)底物拓展
        2.2.4 反應(yīng)產(chǎn)物多樣性研究
        2.2.5 放大量實(shí)驗(yàn)
        2.2.6 反應(yīng)機(jī)理研究
    2.3 結(jié)論
    2.4 實(shí)驗(yàn)部分
        2.4.1 儀器與試劑
        2.4.2 底物合成
        2.4.3 串聯(lián)反應(yīng)的通用步驟及產(chǎn)物
    參考文獻(xiàn)
第三章 多氫鍵催化策略：雙功能催化劑催化的o-hydroxyaromaticaldimine與β,γ-unsaturatedα-ketoesters的串聯(lián)反應(yīng)研究
    3.1 研究背景
        3.1.1 α?酮酯化合物最新研究進(jìn)展
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 反應(yīng)設(shè)計(jì)
        3.2.2 反應(yīng)初期探索
        3.2.3 反應(yīng)條件優(yōu)化
        3.2.4 產(chǎn)物絕對(duì)構(gòu)型確定
        3.2.5 反應(yīng)機(jī)理研究
    3.3 結(jié)論
    3.4 實(shí)驗(yàn)部分
        3.4.1 儀器與試劑
        3.4.2 串聯(lián)反應(yīng)通用步驟及產(chǎn)物
    參考文獻(xiàn)
第四章 一種蛇紋石有機(jī)抑制劑的設(shè)計(jì)合成與應(yīng)用
    4.1 研究背景
        4.1.1 我省可用資源存量調(diào)查
        4.1.2 硫化銅鎳礦浮選過(guò)程中蛇紋石對(duì)鎳黃鐵礦的干擾
        4.1.3 蛇紋石抑制劑的設(shè)計(jì)思路與合成、表征
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 氧化石墨烯抑制蛇紋石后鎳黃鐵礦浮選回收率的提高
        4.2.2 氧化石墨烯抑制蛇紋石機(jī)理研究
    4.3 結(jié)論
    4.4 實(shí)驗(yàn)部分
    參考文獻(xiàn)
附錄
在學(xué)期間的研究成果
致謝



本文編號(hào)：4054627