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錳基催化劑活化過一硫酸鹽的催化降解過程及表面競爭吸附關(guān)系研究

發(fā)布時間:2025-03-18 03:43
  基于過硫酸鹽的高級氧化技術(shù)(AOP)在有機污染物的去除方面已引起了廣泛研究興趣。過渡金屬通常被認為是活化過硫酸鹽有效的催化劑。但是,某些過渡金屬催化劑會在反應(yīng)過程中浸出金屬離子,如有毒金屬鈷、銅等,從而導(dǎo)致水體的二次污染。由于錳基過渡金屬催化性能好,廉價易得,且具有環(huán)境友好性,使其在過一硫酸鹽(PMS)和過二硫酸鹽(PDS)活化方面脫穎而出,并成為了研究和使用較多的金屬種類。但目前對錳基催化劑的結(jié)構(gòu)-性能之間關(guān)系研究較少,缺乏對反應(yīng)后溶液的毒性評估,對具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)污染物的中間產(chǎn)物檢測不夠全面,對過硫酸鹽的分解研究不夠深入。因此,進一步探索錳基催化劑活化過硫酸鹽的高級氧化機理具有重要的理論指導(dǎo)意義。一方面,本論文對具有不同氧化價態(tài),晶體結(jié)構(gòu)和形態(tài)(nanowires,meroporous,core shell,yolk shell)的錳基催化劑活化PMS降解農(nóng)藥分子阿特拉津(ATZ)及其構(gòu)效關(guān)系進行了研究。其中,α-Mn O2 nanowires對ATZ降解效果最佳。根據(jù)比表面積(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)、傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)、氫程序升溫還原(H...

【文章頁數(shù)】:118 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 基于過硫酸鹽活化的高級氧化技術(shù)
        1.2.1 過硫酸鹽
        1.2.2 活化方式
        1.2.3 鐵基、錳基過渡金屬活化過硫酸鹽研究現(xiàn)狀
        1.2.4 自由基途徑與非自由基途徑
    1.3 基于過硫酸鹽活化的高級氧化技術(shù)的應(yīng)用現(xiàn)狀
        1.3.5 污水處理中研究現(xiàn)狀
        1.3.6 土壤修復(fù)中研究現(xiàn)狀
    1.4 基于過硫酸鹽活化的高級氧化技術(shù)現(xiàn)存問題
    1.5 選題目的及意義
    1.6 研究內(nèi)容及亮點
2 錳納米催化劑活化PMS降解ATZ及其構(gòu)效關(guān)系研究
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗試劑
        2.2.2 錳納米催化劑的合成
        2.2.3 實驗過程及分析方法
    2.3 錳納米催化劑活化PMS降解ATZ的研究
        2.3.2 不同錳基催化劑活化PMS降解ATZ的對比
        2.3.3 關(guān)鍵因素對ATZ降解的影響
    2.4 α-MnO2 nanowires/PMS/ATZ的機理研究與討論
        2.4.1 催化劑,氧化劑和污染物三者之間的關(guān)系(pH)
        2.4.2 反應(yīng)過程中的活性物種的檢測
        2.4.3 催化劑結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系探索
        2.4.4 α-MnO2 nanowires/PMS的反應(yīng)機理初探
    2.5 可持續(xù)性研究
        2.5.1 溴酸鹽的檢測
        2.5.2 催化回收循環(huán)實驗
        2.5.3 產(chǎn)物分析
        2.5.4 毒性評估和礦化評估
    2.6 本章小結(jié)
3 PMS分解動力學(xué)的見解及表面競爭關(guān)系研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.3 實驗過程
        3.2.4 分析方法
    3.3 PMS分解動力學(xué)研究
        3.3.1 不同錳氧化物的PMS分解動力學(xué)研究
        3.3.2 PhOH的初始濃度對PMS分解和PhOH降解的影響
        3.3.3 PMS和催化劑的初始用量對PMS分解和PhOH降解的影響
        3.3.4 PMS分解活化能的影響
    3.4 表面競爭吸附關(guān)系研究
        3.4.1 Langmuir-Hinshelwood模型擬合
        3.4.2 FT-IR分析
        3.4.3 SWCNTs驗證實驗
        3.4.4 不同底物對PMS分解的影響
    3.5 活性物種的檢驗
    3.6 本章小結(jié)
4 結(jié)論及展望
致謝
參考文獻
附錄 作者攻讀碩士期間發(fā)表的論文



本文編號:4035953

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